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基于全無機薄膜材料的高性能低溫差熱電發電器件
2019/5/7 14:36:08

研究背景

人體是一個巨大的能量源,其中70~85%的能量以熱輻射的方式散失在周圍環境中。將人體熱量等低溫段能量有效利用,有望解決可穿戴設備等電子器件的持續供能問題。熱電材料可以將這部分熱能直接轉化為電能,但若想將其應用于隨身能源,仍需解決熱電材料柔性差、輸出低的問題。傳統塊體熱電材料雖然性能較高,但笨重剛性的缺點使其難以應用于可穿戴領域;有機熱電材料因高柔性、質輕等優點吸引眾多研究者的關注,但其目前的功率因子仍然較低;有機無機材料雖然提高了柔性熱電薄膜的功率因子和ZT值,但應用溫度范圍較窄,仍然不能滿足實際應用。全無機的柔性熱電材料的載流子濃度較高且在高低溫環境中均可工作,成為一類性能優異的柔性熱電材料。

成果簡介

本工作中,研究人員將目光轉到高Seebeck系數的Bi2Te3與Sb2Te3材料,分別合成二維Bi2Te3與Sb2Te3納米片,并利用石墨烯片層(rGO)和單壁碳納米管(SWCNTs)三維網絡摻雜引入載流子傳輸通道,獲得兼具高熱電性能與高柔性的n型rGO/ Bi2Te3和p型SWCNTs/ Sb2Te3熱電薄膜材料。這種全無機材料組成的柔性熱電薄膜在超過800次的循環彎折下,熱電性能下降不超過20%。

將n型和p型薄膜組裝得到的溫度敏感的熱電手環,不僅能夠作為體征/環境溫度傳感器件,在低溫差(70 K)下的相對高輸出功率(23.6 μW)也使其成為隨身能源裝備的有益補充。例如,研究人員將此熱電器件與柔性光伏電池組裝,得到全天候持續供能的可穿戴光伏熱電一體化器件,其中熱電層可有效俘獲光伏電池工作中產生的廢熱并將其轉換成電能,在AM 0的標準光源下輸出的熱電勢可達到13 mV。同時通過轉移光伏電池工作過程產生的熱量,實現對光伏電池降溫,并將光伏電池的能量轉換效率提高了約2%。

相關成果發表在國際知名期刊Advanced Functional Materials上,東華大學博士生吳波和博士后郭洋為該論文共同第一作者,侯成義副研究員、李耀剛教授為共同通訊作者。

 

創新點

1.  作為拓撲絕緣體,二維Bi2Te3和Sb2Te3納米片具有表面導電和體內絕緣的特性,但其導電表面極易氧化形成不利于載流子傳輸的鈍化層。本工作中的高溫退火過程可以有效去除二維納米片表面的氧化態,為載流子傳輸提供通路,提高熱電薄膜的功率因子(分別為108和55 μW m-1 K-2)。

2. 光伏電池在工作過程會產生大量熱量,不僅降低其光電轉換效率,也會縮短工作壽命。本工作將制備的全無機柔性熱電材料與柔性光伏電池進行組裝,制備得到可持續供能的柔性可穿戴光伏熱電一體化器件。熱電層將光伏能電池工作過程產生的廢熱轉換成電能,同時還通過降溫作用提高光伏電池的光電轉換效率。

圖文導讀

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圖1. a 室溫下人體紅外照片; b 不同維度材料的能態密度變化;c Bi2Te3、Sb2Te3納米片和Bi2Te3/rGO、Sb2Te3/SWCNTs復合薄膜的制備流程;d-e 退火前后薄膜樣品的XRD圖

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圖2. a Bi2Te3納米片的TEM圖; b-d Bi2Te3/rGO薄膜的表面和斷面SEM圖;eBi2Te3/rGO薄膜彎折展示照片;f Sb2Te3納米片的TEM圖; g-iSb2Te3/SWCNTs薄膜的表面和斷面SEM圖;f Bi2Te3/rGOSb2Te3/SWCNTs彎折展示照片

 

 

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圖3. a 退火前后納米片表面氧分布示意圖;b 退火前后碳材料含氧官能團分布示意圖; c 在溫差存在下,薄膜內載流子和聲子傳輸機制

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圖4. a 室溫下n型薄膜的電導率和Seebeck系數;b 室溫下n型薄膜的功率因子; c n型薄膜的斷面SEM (8wt% rGO); d 室溫下p型薄膜的電導率和Seebeck系數;e 室溫下n型薄膜的功率因子; f 不同溫度下,n型(2wt% rGO)和P型(2wt% SWCNTs)薄膜的輸出電壓;g 不同彎折次數下的n型和p型薄膜的電阻和Seebeck系數變化; h 薄膜的彎折照片

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圖5. a 在55K溫差下,器件的輸出電壓; b 不同溫差下,器件的輸出電壓;c 器件輸出電流、功率和電壓的關系;d 外接210Ω負載,負載電阻的電壓、電流;e 不同溫差下,負載電阻的電壓和電流; f 不同溫差下,器件的輸出功率; g 器件彎折照片;h-j 器件應用演示。

 

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圖6. a 光伏熱電一體化器件結構示意圖; b 在不同光源下,一體化器件的熱電層輸出電壓;c 一體化器件的J-V曲線; d 一體化器件的電流密度隨時間的關系圖; e-f 應用演示。

 

總結

研究人員通過在納米片基體中引入碳納米網絡成功制備出高性能的n型rGO/ Bi2Te3和p型SWCNTs/ Sb2Te3全無機柔性熱電薄膜材料:簡單的真空抽濾和高溫退火技術所構筑的平面取向與三維網絡結構進一步提高薄膜材料的熱電性能。由10對p型和n型薄膜材料構筑的熱電器件在70K的溫差下可輸出大約135mV的電壓和23.6μW的功率,表明本工作制備的柔性熱電材料在可穿戴能源領域具有極大應用前景。另外研究團隊還組裝出光伏熱電一體化器件。通過熱電層對熱量的轉移與轉換作用,光伏熱電一體化器件比單片光伏電池具有更高的轉換效率。所有的工作均表明研究團隊制備的可穿戴器件能夠充分轉換人體和太陽光所產生的熱能。

 

論文全文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201900304

本文由東華大學吳波供稿。

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